時間分辨泵浦-探測超快光譜由于其獨特的優(yōu)勢（如超高的時間分辨率、費米面以上激發(fā)態(tài)的觀測、相干玻色子激發(fā)等），被廣泛應用于研究各種凝聚態(tài)物理(和其它科學)，包括高溫超導、復雜相變、多自由度耦合、相干調控、激光誘導新量子態(tài)和隱態(tài)等。高壓技術通過直接改變晶格常數(shù)來調節(jié)電子能帶結構和自旋特性等，提供了一種獨特、干凈的調控手段，也成為凝聚態(tài)物理(和其它科學領域)研究的重要手段。近年來，在上述豐富而深刻的基礎科學需求的推動下，人們致力于將超快光譜和高壓物理這兩個領域結合起來，以研究高壓條件下的超快動力學[Chin. Phys. Lett. (Express Letter) 37, 047801 (2020)]。
研究挑戰(zhàn)主要來自于實驗儀器產生數(shù)據(jù)的可靠性。由于研究超快動力學的實驗非常精細，壓力變化也容易引起復雜的物理效應，保證儀器裝置獲取可靠精準的、有可比性的實驗數(shù)據(jù)對于高壓超快動力學這個交叉方向的開啟和發(fā)展至關重要。例如，如果實驗過程中將高壓裝置拿出光路進行加壓、調壓、校壓之后再放回光路，可能會導致位置偏移和樣品轉動，將會引入人為實驗誤差，對于泵浦-探測這樣的雙光束實驗的干擾尤為明顯（把雙光路光譜實驗與高壓技術相結合面臨更多挑戰(zhàn)）。從實踐看，國內外目前已有的初步嘗試，大多獲得的是準粒子壽命信息，缺乏可靠的幅值信息，這為研究超快動力學帶來了困難，例如量子材料的超導相變、CDW競爭序、拓撲相變等量子物性的標志特征之一是能隙的打開或閉合，能隙的變化直接對應于激發(fā)態(tài)超快光譜實驗中的聲子瓶頸效應（phonon-bottleneck effect），確認聲子瓶頸效應需要幅值和壽命雙方面的信息，僅有壽命信息不足以確認，于是同時獲得可靠的幅值和壽命信息對于高壓超快動力學這個交叉領域的開啟、成型和順利發(fā)展至關重要。
這對儀器裝置提出兩個關鍵要求：（1）技術層面--研制可靠精準的在線原位（on-site in situ）高壓超快泵浦-探測光譜實驗裝置，（2）標準層面--提出相應的標準描述，同行們在報道實驗結果時最好明確是否為在線原位獲得的實驗數(shù)據(jù)，以保證學術交流中實驗數(shù)據(jù)有可比性，從而從整體上提高數(shù)據(jù)的可靠性，減少不必要的人為誤差甚至誤導。
近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF05組趙繼民研究員及博士后吳艷玲、博士生加孜拉·哈賽恩和田珍耘與北京高壓科學研究中心丁陽研究員及博士生尹霞合作，成功搭建了一套室溫條件下工作的“在線原位（on-site in situ）”的高壓超快泵浦-探測光譜裝置（圖1）。該儀器裝置的搭建取得了重要突破：（1）技術方面，實現(xiàn)了on-site in situ 技術，在整個實驗過程中高壓DAC不拿出光路，在光路中即可加壓、調壓、校壓，完全避免了復位誤差（repositioning fluctuation）（圖2），最大程度保證了實驗過程中樣品不發(fā)生（控制在CCD監(jiān)控微調誤差范圍以內的）移動或轉動，避免了實驗過程中不必要的人為誤差，在實驗數(shù)據(jù)的精準可靠性方面實現(xiàn)了最大化；（2）標準方面，提出了on-site in situ標準描述，如果在文章中明確DAC是否移出及放回了光路，則可在學術交流中提高實驗數(shù)據(jù)的可比性（圖3），避免了不必要的對比誤差和解讀偏差（使用機械臂將DAC移出光路并復位的裝置，在最好的情況下等同于在線原位的精度，一般也有可比性）?？傊?，基于上述兩方面儀器研發(fā)的突破，研究團隊獲得了室溫下的可靠的幅值和壽命雙方面的超快動力學信息，提供了足夠豐富和全面的物性信息，為獲得量子材料的高壓超快動力學、進一步理解復雜相變和高壓引起的激發(fā)態(tài)超快動力學特性提供了可靠的保障。
相關工作近期發(fā)表在Review of Scientific Instruments上，獲得了科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、中國科學院創(chuàng)新交叉團隊、中國科學院對外合作重點項目、中國科學院先導專項、北京市自然科學基金重點項目的支持。
相關工作鏈接：https://doi.org/10.1063/5.0064071
[1] Y. L. Wu, X. Yin, J. Z. L. Hasaien, Z. Y. Tian, Y. Ding, and Jimin Zhao, On-site in situ high-pressure ultrafast pump–probe spectroscopy instrument, Review of Scientific Instruments 92, 113002 (2021).
圖1. “在線原位（on-site in situ）”高壓超快泵浦-探測光譜實驗裝置原理圖。
圖2. 復位誤差（re-positioning fluctuation）若干情形舉例：（a）樣品有臺階、位錯或晶疇邊界引起的晶格變化；（b）樣品表面有臺階引起的高度差；（c）樣品中存在不均勻的摻雜或缺陷分布；（d）樣品具有平面內的超結構或復雜晶格結構；（e）樣品有轉動，且動力學對晶格方向很敏感。
圖3. 采用“在線原位（on-site in situ）”超快實驗裝置和“非在線原位（off-site in situ）”超快實驗裝置對相同實驗觀測到的不同超快光譜實驗數(shù)據(jù)之間的對比。其中（b）圖與（c）圖：在off-site實驗中只看到一個變化特征，經過on-site條件的實驗能夠觀測到兩個變化特征，分別對應兩個不同的物理特性（包括聲子瓶頸效應及相變等）。
